正确认识和定量化人类活动对全球气候变化的影响是目前大气科学研究的重要问题^{[1, 2]}.5~20 km高度的上对流层与下平流层(UT/LS)区域的臭氧、水汽、卷云和气溶胶等大气痕量成分通过调节光化学和辐射平衡过程，对全球气候变化产生重要影响，而对流层-平流层质量交换是控制UT/LS区域大气痕量成分在UT/LS区域分布及变化的一个重要物理过程，亦是大气上下层相互作用的关键环节^[3].该问题研究已是目前大气科学研究的一个热点^{[4, 5]}.

虽然目前对B-D环流所驱动的全球尺度的对流层-平流层质量交换已有了相对深入了解^{[6. 7]}，然而在区域尺度上，对流层-平流层交换过程更多地是受局地环流的影响.由于大尺度的海陆对比、高原大地形等形成的特殊动力和热力效应，亚洲季风区大气环流表现出的特殊性与重要性已为国内外的研究工作所揭示^{[8, 9]}.青藏高原及其周边区域UT/LS形成的南亚高压(又称青藏高压)反气旋可以向上伸展到平流层下部.许多学者推测，亚洲季风区夏季季风区域有可能构成全球平流层-对流层能量、质量输送和交换的重要“窗口”^[10~12].亦有定量研究表明，夏季输送到全球热带平流层的水汽总量的大约75%发生在南亚季风和青藏高原地区^[5]，其中青藏高原地区的夏季对流输送是一个重要通道.因此，亚洲季风区/青藏高原及其周边区域STE研究可能对全球STE过程的认识及其全球气候变化具有重要意义.

国内学者已经开展了一些有关亚洲季风/青藏高原地区对流层-平流层质量交换过程的研究.如丛春华等^[13]基于19年的NCEP资料，利用Wei方法^[14]，计算了青藏高原及其邻近地区上空穿越对流层顶的大气质量交换，指出夏季青藏高原及其东南部与南侧的孟加拉湾北部上空可能为对流层大气穿越对流层顶向平流层输送的一个重要通道.杨健等^[15]初步研究表明，亚洲季风/青藏高原地区STE过程不仅具有显著区域特征，而且在全球STE中占据重要地位，面积仅占北半球5.6%的东亚地区的中、高层大气物质年净交换量却占北半球的29%.樊雯璇等^[16]利用1958~2001年ECMWF资料，根据Wei方法估算了青藏高原及其邻近区域穿越对流层顶的质量通量，分析了其时空分布特征.虽然我国亚洲季风/青藏高原地区STE研究在某些方面取得了显著进展，揭示出了许多重要的事实和机理.然而，以上研究多是从多年气候平均的角度，亚洲季风区STE过程，尤其是夏季穿越对流层顶高度向上的输送过程在全球STE中的作用如何仍是远未解决的问题.

就目前我国东亚季风区/青藏高原区夏季STE研究状况而言，以下两个方面还需要进一步发展:一方面，需要详细探讨发生在对流层顶区域的双向输送过程.过去对流层-平流层质量交换研究大多采用基于欧拉框架下的Wei方法，并不能定量计算双向的质量交换(STT和TST)，甚至对净的质量交换(即TST-STT)的计算精度也不高^{[17, 18]}.另一方面，需要分析夏季东亚季风区/青藏高原区的不可逆的对流层-平流层质量交换过程.所谓不可逆的质量交换是指气块在穿越对流层顶以后可在该特征层滞留足够长时间.在最初，对流层-平流层交换研究的目的之一就是关注跨越对流层顶的质量通量对大气痕量成分的影响，而实际上由于小尺度的大气运动及其湍流等的存在，短时间内的质量交换往往是一个可逆的过程.James等^[19]研究表明，超过60%的空气块会在穿越对流层顶以后的12h内返回到它初始的位置.这种瞬时STT和TST只是暂时使得对流层顶区域大气成分重新分布，但在气候平均角度上，这样的瞬时交换并不会对大气化学成分改变产生显著、持久的影响，所以穿越对流层顶并长时间停留在目标区域的不可逆质量交换过程对于全球大气成分的影响研究才更具有现实意义.如图 1中所示，A气块从平流层穿越对流层顶后，很快返回到平流层中，这个过程为可逆的STT事件，而B、C气块则为不可逆的STE事件.

图 1

Fig. 1

图 1 对流层-平流层不可逆交换过程示意图 短虚线表示对流层顶. Fig. 1 A scheme vertical section showing stratosphere-troposphere irreversible mass exchange The short dash line ind icates the tropopause.

目前亚洲季风区域不可逆的STT和TST还是一个重要而知之甚少的领域.研究表明，以模式或者再分析资料为基础，应用拉格朗日技术诊断STT和TST过程以弥补前文指出的两个方面的不足，探讨其对UT/LS大气成分的影响是必要且确实可行的方法^{[19, 20]}.需要指出是，夏季亚洲季风区，特别是处于副热带的青藏高原及其周边区域为代表的进入到平流层中的物质能否参与全球的对流层-平流层大循环过程，进而对全球气候变化产生重要影响？这个问题的研究关系到STT的“源”和“汇”特征，目前涉及该问题的研究亦不多见.

因此，本文在前人的研究基础上，基于2005年夏季的NCEP分析资料，借助于拉格朗日轨迹模式诊断技术，设定气块的滞留时间阈值，初步探讨亚洲季风区/青藏高原的夏季双向质量交换特征，并侧重于不可逆交换过程的分析.同时根据气块三维轨迹，揭示该区域不可逆质量交换的“源”和“汇”特征，为正确认识亚洲季风区夏季对流层-平流层质量交换对该区域、乃至全球UT/LS大气成分的影响研究提供基础.

Lagrangian粒子轨迹-扩散模式FLEXPART通过计算气块群的运动轨迹，进而实现对大气物质的输送和扩散过程的模拟.目前已被应用于大气污染输送、中尺度输送过程研究、大气水循环、对流层-平流层交换以及气候学尺度上的全球污染物的输送等多方面研究.模式模拟结果可以输出“气块”的空间三维位置，以及气块运动过程中的其他物理信息，如位涡、比湿、温度、对流层顶高度等.有关详细说明参见文献[21, 22].需要特别指出的是，Wei方法在诊断对流层-平流层交换时，只是对输入的资料进行简单的处理，忽略了中小尺度的对流和湍流扩散过程，而FLEXPART模式则对此加以考虑^[23].

以往研究多数使用空间分辨率为2.5°×2.5°经纬度网格的NCEP资料，且时间上多采用空间滤波^{[12, 15, 16]}.Siegmund等^[24]研究指出，若想获得相对可信的区域STE信息，输入的大气资料至少需要空间分辨率为1°×1°，时间分辨率为6小时1次.本文采用2005年5月15日到9月15日的1日4次(00、06、12、18UTC)的NCEP/GFS模式分析资料，水平分辨率为经纬度格距1°×1°，数据垂直方向为26层.

对流层顶有动力学和热力学两种定义，在热带地区由于科氏力接近于零，动力学定义不再适用.本文主要研究高原及其周边区域，包括了热带和热带外地区，因此为了保证对流层顶在空间上的连续性，采纳James (2003)等^[19]权重函数定义的混合对流层顶，即在中高纬地区采用动力对流层顶定义，在热带地区采用热力对流层顶定义，而在副热带地区采用线性插值方法得到，即混合对流层顶P=WP_dyna+(1-W)P_therm，其中，P_dyna表示动力对流层顶，P_therm表示热力对流层顶，当φ≥30°N时，W=1；当φ≤20°N时，W=0；在25°N~30°N区域通过线性插值求得W.这里将动力对流层顶P_dyna取为2 PVU (1 PVU=1.0×10^-6 m²·s^-1·K·kg^-1)，热力学对流层顶采用世界气象组织的定义^[25]，即距离地面500 hPa高度以上，且温度递减率小于等于2℃/km的高度.

首先，基于NCEP模式资料，利用FLEXPART模式的区域“Domain filling”技术，将整个研究区域的三维大气划分为足够多的小空气块.模式积分初始时刻，“气块”按照大气密度而均匀分布在此三维空间之中，每个“气块”具有相同的质量.然后，对于单个“气块”轨迹而言，利用两个相邻时刻的空气块相对于定义的对流层顶信息，确定是否有对流层-平流层质量交换过程发生.如前一个时刻气块位于对流层顶高度之下(上)，而后一个时刻位于对流层顶高度之上(下)，就有TST (STT)过程发生.考察所有空气“气块”，就可详细了解该区域对流层-平流层质量交换的空间分布和时间变化特征.最后，针对不可逆的STT过程，采用与Wernli和Bourqui^[26]类似的方法，即依据“气块”高度信息，考察“气块”在对流层或者平流层中的滞留时间，继而区分STE的可逆交换和不可逆过程.即对所有空气“气块”，每24小时检验一次其轨迹是否穿过对流层顶，发生的STT和TST过程设定为基本的交换事件.对发生基本交换的空气“气块”分别向前和向后追踪96 h，将得到“气块”交换前后共9日的轨迹.分别计算这些“气块”在对流层和平流层中的滞留时间(T_t和T_s).比较已经设定的时间阈值T^*(48、72、96 h)，仅当T_t和T_s都大于T^*的时候，才定义为24、48、72 h和96 h的STT.

采用文献[24]使用的诊断判据，即24、48、72、96 h空气块滞留时间几个不同的时间尺度.所以这里所谓的“不可逆交换”也只是一种相对于滞留时间判断条件.滞留时间的引入是为了剔除掉那些穿越对流层顶而又很快返回到原来位置的小空气块的影响.另外一个原因是，为了尽量消弱Wei方法在诊断STE时的较大误差.Wei方法在诊断STE时，往往假定对流层顶为一个简单的曲面，最近的研究表明对流层和平流层中间实际上存在一个过渡层，而这种对流层顶的不确定性是造成Wei方法诊断结果误差的一个重要原因.

这里研究东亚季风区，选择模式积分区域为0°~180°E，0°~80°N，垂直方向上范围为0.5~22 km.协同考虑计算机计算能力和模拟精度需要，初始化气块数目设置为1×10⁶个，这通过了模式自带的气块数目多少的显著性检验.考虑到需要考察整个2005年夏季6~8月不可逆交换过程，因此，实际模式积分时间为2005年5月15日到9月15日，但结果分析只考虑夏季6月1日到8月31日.模式积分步长为600 s，积分结果每12小时输出1次.

考察亚洲季风区夏季不可逆的对流层-平流层质量交换，有必要先检验一下对流层-平流层质量交换计算对不同滞留时间标准的敏感性.图 2给出了以滞留时间阈值T^*分别为24、48、72 h和96 h 2005年夏季平均的TST空间分布.可以看到，以不同滞留时间为标准计算的TST无论在空间分布和量级上都存在较大的差异.以24 h为滞留时间标准计算的TST最大值在40°N~55°N范围的中高纬度地区，其向上最大质量输送通量可以达到3500 kg·km^-1·s^-1以上，而以96 h为滞留时间阈值计算的最大值分布在青藏高原及其周边区域，最大值为900 kg·km^-1·s^-1，它们之间量级可相差数倍.说明STT和TST的诊断对气块滞留时间具有较强的敏感性，多数的空气块在向上穿越对流层顶高度以后很快返回到原来位置，尤其在亚洲季风区夏季的40°N~50°N中高纬地区.

图 2

Fig. 2

图 2 依据不同的气块滞留时间所计算的2005年夏季平均(6月1日到8月31日)的TST分布(单位:kg·km-1·s-1).其中(a)、(b)、(c)和(d)图对应的气块滞留时间阈值分别为24、48、72 h和96 h. Fig. 2 Geographical distribution of the exchange mass flux (kg·km-1·s-1) from troposphere to stratosphere for the summer of 2005(1 June~31 Aug) based upon exchange trajectories with a threshold residence time of (a)24 h, (b)48 h, (c)72 h and (d)96 h respectively

从逐日对流层顶高度气压场的变差系数(图 3)可见，对全球而言，亚洲大陆上空和北美大陆上空都是对流层顶高度变化最激烈的区域，尤其是亚洲的中纬度地区.分析图 4和图 5给出的STT和净交换(TST-STT)质量通量分布，同样也可以得出类似的结论，即简单对流层顶定义使得对流层-平流层交换对不同的气块滞留时间标准具有较强的敏感性，尤其在中高纬度区域，大多数的小空气块在穿越对流层顶以后，可以很快返回到原来的特征层.

图 3

Fig. 3

图 3 2005年夏季逐日平均对流层顶高度上气压场变差系数分布 Fig. 3 The distribution of variation coefficient of 2005 summer daily tropopause pressure

进一步分析不可逆的质量交换过程，图 2c和图 2d分别为T^*=72 h和T^*=96 h的TST分布.可以看出，它们之间无论从空间分布还是数量级上都相差不多.大于600 kg·km^-1·s^-1的TST主要在亚洲季风区的热带西太平洋、青藏高原及其东南部周边区域，计算表明该区域提供了对流层向平流层不可逆质量输送夏季平均总量的46%.在青藏高原的东南侧存在一个TST的极值中心(大于900 kg·km^-1·s^-1)，这说明青藏高原及其周边区域对亚洲季风区夏季TST具有重要影响.

同样，分析亚洲季风区夏季不可逆的STT过程.从图 4d给出的STT质量交换的通量分布计算结果可以看出，夏季亚洲季风区以45°N为界，其以南的区域STT分布值很小，这可能和亚洲夏季季风对流活动有关，因为该区域夏季为整个的上升运动强烈的地区.从T^*=72 h和T^*=96 h的STT分布(图 4c和图 4d)可以发现，在青藏高原西侧存在一个相对弱的异常下沉区，该下沉区域和卞建春等^[27]提到的中、高层之间闭合纬向垂直环流的下沉支所在地大体相一致.45°N以北的区域是STT的主要发生区域，STT的值一般大于300 kg·km^-1·s^-1.

图 4

Fig. 4

图 4 同图 2，但为STT Fig. 4 The same as Fig. 2, but for STT

对更有实际意义的不可逆净交换(TST-STT)而言(图 5)，在40°E~150°E，10°N~40°N区域都是对流层向平流层质量输送区，其中热带西太平洋、中国东南部、青藏高原东南部、中南半岛、孟加拉湾和印度半岛，甚至包括日本南部等.值得注意的是，物质向上穿越对流层顶的净质量交换的极大中心在青藏高原的东南侧，该大值区域和以往的研究相吻合^[13].而对于整个区域的净交换的负值区表示平流层向对流层的质量输送，从图 4c和图 4d中可以看到，在40°N的向极地一侧和70°E以西的区域，基本上都是平流层向对流层质量输送的区域.

图 5

Fig. 5

图 5 同图 2，但为净交换(TST-STT) 阴影区为正值，表示向上的净质量输送. Fig. 5 The same as Fig. 2, but for net mass exchange (TST-STT) The positive values (shaded area) indicate the troposphere to stratosphere mass transport, and vice versa.

通过拉格朗日方法追踪气块的轨迹信息，将经过96 h的大气输送之前(之后)气块的位置作为垂直方向上STT的“源(汇)”，类似于前文中的计算方法，网格化于1°×1°的经纬度网格上.

图 6给出了向下穿越对流层顶的质量通量的“汇”，可见在90°E以东的35°N~55°N之间地区是STT的“汇”区，其中在中国的东北地区，存在一个高值中心.综合比较平流层向下的不可逆的质量输送(图 4d)和平流层向下穿越对流层顶的质量输送的“汇”，可知在气块穿越对流层顶以后，垂直方向上向下输送过程中，同时在水平方向上，在高空西风急流的作用下，有一个向南、向东输送的过程.

图 6

Fig. 6

图 6 根据气块穿越对流层顶4天以后的轨迹计算的2005年STT夏季的“汇”区分布(单位:kg·km-1·s-1) 图中值的大小对应于1个经纬度网格点上深交换轨迹点的总数目.阴影区表示值大于600 kg·km-1·s-1. Fig. 6 Geographical distribution of the "destinations" of irreversible STT during 2005 summer Values correspond to the total number of deep exchange trajectory points within a 1°×1°grid box.Shaded area indicates the value bigger than 600 kg·km-1·s-1.

分析向上穿越对流层顶的质量通量的“汇”(图 7)，可以看到，100°E以西、25°N以南的热带地区是极大值分布区，在45°N的向极一侧和120°E以东的区域存在一个次大值分布.这说明亚洲季风区夏季向上的质量输送在穿越对流层顶以后，可以分为两支，向极的一支则在西风急流的作用下输送到东部向极地一侧，而向南的输送在热带东风急流的作用下输送到西南部赤道热带地区.

侧重关注亚洲夏季季风区，比较图 2d和图 7可知，亚洲季风区TST过程中，在热带西太平洋、青藏高原及其东部、南部周边区域穿越对流层，然后向向西、向南的热带地区输送，进入到赤道地区上空.该结果对认识全球对流层-平流层质量交换的平流层大气成分变化具有一定意义，特别是对重要的大气温室气体---水汽而言，由于热带地区对流层顶冷点的存在，进入平流层的空气可能要经过对流层顶附近的冻干和脱水过程^[28].最近研究表明，水汽含量在平流层中存在增加的趋势^[29]，然而增加的原因及其机制还不清楚.本文的结果表明，亚洲季风区大气的输送可以不经过热带对流层顶冷点而直接输送到热带地区，这可能对全球平流层水汽平衡产生重要影响.

图 7

Fig. 7

图 7 同图 6，但为不可逆TST Fig. 7 The same as Fig. 6, but for irreversible TST

图 8给出了2005年夏季气块向下穿越对流层顶4天之前的“源区”.可见，气块主要来源于100°E以西、50°N以北的极区，这是大尺度B-D环流影响下所致的中高纬地区下沉.值得注意的是，在孟加拉湾北岸和青藏高原的南侧之间，亦存在一个平流层向对流层质量输送的次级源区.通过同时段的NCEP风场分析(图略)可知，由于青藏高原及其周边区域进入平流层的大气在南亚高压闭合反气旋环流的影响下，向西北方向运动，反气旋北侧的下沉运动，可能是该区域成为一个次级源的主要成因.

图 8

Fig. 8

图 8 根据气块穿越对流层顶4天以后的轨迹计算的2005年STT夏季的“源”区分布(单位:kg·km-1·s-1) 图中值的大小对应于1个经纬度网格点上深交换轨迹点的总数目.阴影区表示值大于600kg·km-1·s-1. Fig. 8 Geographical distribution of the "source" of irreversible STT during 2005 summer Values correspond to the total number of deep exchange trajectory points within a 1°×1° grid box. Shaded indicate the value bigger than 600 kg·km-1·s-1.

图 9给出了2005年夏季气块向上穿越对流层顶4天之前的“源区”，可以看到，TST大气可主要源于2个区域，一个是以40°N为中心，南北大约10个纬度的横贯整个亚洲地区的带状区域；另外一个就是热带西太平洋输送源区.由于热带西太平洋上空是一个对流层向平流层质量输送区域，该区域TST的“源区”，可能来自于热带西太平洋的夏季对流抬升.但诊断的第一个带状源区，和过去的研究结果有所不同，如研究^[12]指出，亚洲季风对流区是对流层向平流层质量输送的关键源.而本文的结果表明除了热带西太平洋对流区域是东亚季风区TST质量输送的一个关键源区以外，以40°N为中心的高空西风急流所带来的远距离质量输送亦有可能是TST过程的另外一个源区.由于TST主要发生在季风区南亚反气旋区域，而反气旋北侧为高空西风急流，该急流所携带的空气在上对流层向东输送的过程中可能卷入南亚反气旋内部.

图 9

Fig. 9

图 9 同图 8，但为不可逆TST Fig. 9 The same as Fig. 8, but for irreversible TST

针对过去研究中的局限性，利用NCEP再分析资料，基于拉格朗日方法，模拟诊断了2005年夏季亚洲季风区对流层-平流层的质量输送和交换过程.有别于针对亚洲季风区对流层-平流层交换研究，更关注双向质量输送和不可逆的质量交换过程，并侧重于不可逆交换的“源汇“特征分析.总结全文，可以得到如下初步结论:

(1)利用气块滞留时间为标准去除对对流层-平流层没有实际意义的瞬时交换事件，计算结果表明，对流层-平流层交换对气块滞留时间具有较强的敏感性，尤其在中高纬度区域.大多数的气块在穿越对流层顶可以在很短的时间内(1~2天)返回，此种情况在前人的研究中已经指出^{[25, 26]}.

(2)亚洲季风区是TST的主要发生区域.尤其是青藏高原东南侧及其周边地区，面积占整个亚洲季风区域面积的17%，而提供了对流层向平流层不可逆质量输送夏季平均总量的46%.不可逆主要发生在青藏高原北部.

(3) TST过程的“源区”主要来自于两个地区，一个是中纬度西风急流区域，另外一个就是热带西太平洋及其南亚地区.STT过程的“源区”主要来自于高纬地区，而主要输送的“汇区”为中纬度的中国东北部及朝鲜半岛北部等区域.TST过程输送物质亦有两个汇区，一个是低纬度热带地区，另外一个是高纬的极地区域.这说明亚洲夏季季风区的UT/LS质量输送可对全球STT过程产生重要影响.如亚洲季风区TST输送的水汽可以进入到“torpical pipe”中，进而参加全球的对流层-平流层交换，这也进一步强调了夏季亚洲季风区在全球STE研究中的重要意义.

轨迹模式模拟计算误差主要来源于两方面:一个是模式本身误差，另外一个就是由于模式输入的气象资料时空分辨率不够而产生的空间插值过程中的误差.如过去研究指出，拉格朗日模式主要的误差来源于物理过程的描述，如中尺度对流过程、湍流过程等，尤其是亚洲夏季季风区对流旺盛区域物理过程的完善描述更显得重要.这里使用的拉格朗日气块扩散模式(FLEXPART)里面加入了对流参数化方案，并且采用随机扰动方法表示了湍流过程，这也是计算结果和过去研究比较而言，计算数值略高的原因之一.

另外一个需要注意的就是在计算轨迹的时候，由于积分时间较长，而NCEP提供的时间分辨率较粗，所以会产生空间插值上的误差，因为在对流层顶高度，6 h的时间气块运动的距离将会超过1000 km.但是计算STE的过程中，采用的气块滞留时间阈值都比较长，将可能弥补此方面的不足.另外Wernli等^[30]指出，时间分辨率为6 h、空间分辨率为1个经纬度的再分析资料基本上能够满足STE诊断的要求.