2010, Vol. 53
2. 中国科学院大气物理研究所 中层大气和全球环境探测重点实验室, 北京 100029
, ZUO Qun-Jie2, WANG Hao-Yue1, FAN Wen-Xuan1, BIAN Jian-Chun2, PENG Yan-Qiu1, LI Xiao-Jing1
2. Laboratory for the Middle Atmosphere and Global Environment Observation, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
大气示踪成分的分布是由源和汇的比率以及动力输运过程共同决定的，尽管这些过程非常复杂，但许多互不相干的大气成分都表现出很相似的分布特征，似乎预示着有缓慢化学变化过程的大气成分其时空变化将受到动力学过程的约束.特别是在平流层(对流层)中对来源于对流层(平流层)的成分，本质上都要通过穿越对流层顶的输运交换过程才能进入平流层(对流层)[1~3].对平流层而言，不同区域化学成分的分布大多都是在光化学源或汇最强烈的地区，但可能各自位于的高度有所不同.然而，平流层和对流层具有完全不同的热力、动力、化学和大气成分的分布结构特征.对流层静力稳定度低，通过湿对流过程将地面空气和化学污染物输运到对流层高层只需要几个小时，通过斜压波运动也仅需要几天.而平流层中稳定度高，同样距离的垂直输运需要一年甚至更长的时间，这样必然伴随辐射加热或冷却[4].因此，在上对流层/下平流层之间研究空气质量和化学成分的交换有着重要的科学意义.
平流层-对流层交换(Stratosphere-Troposphere Exchange，STE)过程是控制上对流层/下平流层O3和H2O，以及其他化学成分收支的一个非常重要的因子[5].同时，对STE的探讨可理解对流层上边界(即对流层顶)的强迫效应是怎样影响对流层环流和气候的.另外，对流层顶本身的变化也是气候变化研究中的一个关键指示[4].对流层顶的热力结构以及各种尺度的动力过程与上对流层/下平流层O3分布存在着密切的联系.下平流层富含O3的空气注入对流层，将改变O3浓度的廓线结构，并造成重要的化学强迫，随之引起不同的辐射强迫效应，进而影响对流层环流和气候[6, 7].与此相反，平流层中的H2O通常主要来源于上对流层，然而H2O在大气中的行为非常复杂，尤其是从对流层进入平流层时对温度的敏感性特别显著.
按照Hoskins[8]的定义，380 K等熵面可以近似地认为是热带对流层顶上界.在热带以外，热力学对流层顶与380 K等熵面之间被称为最低平流层[9].在380 K等熵面以下沿等熵面穿越对流层顶的交换主要发生在副热带急流和极地急流附近，而且它们也是最重要的平流层输运障碍.平流层的极涡边缘障碍和副热带障碍对于不同示踪物与示踪关系的形成是必不可少的，在最低平流层中极地急流附近热力学对流层顶的上方，存在着由不可逆穿越对流层顶交换引起的混合层[10].利用对流层CO和CO2与平流层O3之间的关系，确认了最低平流层中(47°N，20°E)和(68°N，80°W)两地混合层的存在[11]，且冬季混合区向上扩展到330 K等熵面，而在夏季可达到360 K等熵面.由CO和O3之间的关系，还证实了在40°N和65°N对流层顶附近平流层和对流层空气形成的混合层，混合层厚度在65°N附近很窄，而在40°N附近较宽，主要原因是40°N更靠近副热带急流[12].穿越对流层顶交换的模拟研究也显现出季节的变化，冬季位温大于340 K时交换的频率很低，当位温小于340 K时交换没有季节变化[13].利用廓线平流技术和1997~1998年的ECMWF (European Centre for Medium-Range Weather Forecasts，欧洲中期天气预报中心)资料证实了这一观点[14].夏季340 K等熵面以上强的穿越对流层顶的输运是由于这个季节副热带急流附近弱的位涡梯度和亚洲/墨西哥季风的爆发[13, 14].对于物质成分之间的行为变化关系，被用来估计上对流层/下平流层的混合特性[15].
本文将利用HALOE探测的5个不同时域的H2O和O3廓线资料，对北半球中高纬度对流层顶附近转换层中不同示踪物季节混合和交换关系进行分析.由于在对流层顶附近H2O和O3与输运相关联的时间常数比光化特征时间小得多.在月或季节的尺度上对流层是H2O的源地而在下平流层中其含量很少，O3的源地则是下平流层，在上对流层中有少的含量，两者在对流层顶附近的垂直梯度完全不同.同时考虑到极轨卫星探测的特殊性，在此仅探讨40°N~50°N纬度带上O3/H2O的混合关系，以期能对北半球副热带急流和极地急流之间区域对流层顶附近的季节混合和交换以及STE动力耦合控制过程获得更多有益的认识.
2 资料与方法卤素掩星实验(Halogen Occultation Experiment，HALOE)装置主要是测量大气中HF、CH4、HCl、O3、NOx、H2O等成分和温度廓线以及气溶胶的消光系数[16].HALOE是利用太阳掩星法，即太阳卫星之间的连线与某地相切时，由探测仪接收记录到的太阳通过该地区的辐射，然后与通过真空的太阳辐射相比较，由此反演出该地上空各微量气体的混合比.这种测量方法在时间上是不连续的也不是定点观测，且对不同成分的观测高度范围也不相同.经向测量范围为80°S~80°N，但纬度大于60°时扫描的密度很少，测量高度从5 km至60~130 km，共分为271层[17].每天分别获取15个日出和日落的测量数据，每个测量点几乎是在同一纬度，经度差约为24°.
许多学者[18~20]都曾分别对HALOE观测的多种大气成分资料与气球、雷达、火箭及其他卫星观测资料进行过比对，用于检验HALOE资料的质量和可信度.结果表明HALOE资料都在其他相关的观测误差范围内.由于HALOE资料提供了多种大气成分数据且精确性较高，世界气候研究计划(WCRP)中的子计划“平流层过程及其在气候中的作用”(Stratospheric Processes And their Role in Climate，SPARC)也将HALOE资料作为研究工作的重要数据之一.
在等熵坐标中等熵面可从大气的很低层伸展到高层.根据大气中熵的基本属性和特征，尽管大气不完全是绝热的，但作为第一近似的运动是绝热的也是准地转的，且运动是和气流的相对位置和区域(源区)有关.在等熵面上垂直运动可以明显地表示出来，等熵气流客观上表征了三维气流的运动图形，比等压面上三维气流的准水平特征更好.此外，物理学方程中的某些基本关系或参数，如涡度方程或垂直运动，在等熵坐标中可以更为简便地表达.若dQ/dt是单位质量的净加热率，则熵S的变化率为
|
(1) |
式中κ=R/cp，R是气体常数，cp是定压比热容.积分有S-S0=cpln (T/p0)，其中S0为积分常数.取某种标准状态定义熵为零时，有S0=cpln (T0/p0κ).于是
|
(2) |
θ的定义是处于状态(p，T)下的空气质点，通过绝热过程使压力变到p0时的温度.平流层中的非绝热过程通常是弱的，辐射是平流层的重要物理过程.因此，取第一近似，在绝热过程中dQ/dt=0，S和θ均为保守量，因而常用在大气中的熵变量就是位温θ.此时dS/dt=dθ/dt=0，即在等熵面中任意物理量F的个别变化
|
(3) |
所以在绝热过程中，等熵面上的平流变化V·▽hF=u(∂F/∂x)+v(∂F/∂y)具有在等熵面上的二维流动特征.取第一近似后，没有相对于等熵面的垂直运动，这对于了解大气运动的三维结构和形态是很有益的.而非绝热运动(穿越等熵面)通常远慢于等熵面内的运动.显然，在上对流层/下平流层中采用等熵坐标分析，能提供示踪物廓线的转换结构以及不同示踪物的混合特征等更多的信息.
O3主要产生于热带平流层，奇氧(Ox)在中高纬度的最低平流层中寿命大约为1年.而在最低平流层H2O的光化学寿命大于动力学输运寿命10倍以上，平流层中的H2O主要来源于热带对流层上升运动和CH4的氧化(主要发生在平流层中上层).CH4和H2O的守恒式为β[CH4]+[H2O]，两者之和的总量基本保持不变，其中β值在1.6~2.4之间[21].由于CH4和H2O都属长寿命分子，显然在平流层低层CH4对H2O的影响可以忽略.观测到的H2O混合比和O3混合比的廓线表明，尽管不同经纬度上的廓线存在差异，但在15 km以下都表现出受对流层和平流层低层影响H2O混合比随高度增加而递减的变化过程，而在平流层中低层O3混合比随高度增加而递增的变化过程.在40°N~50°N间H2O混合比廓线，沿经向的变化不仅反映了混合带的热带边缘干空气和极地边缘湿空气都同时存在着向中纬度的输运，还揭示了平流层环流的垂直结构，特别是极涡和热带边缘环流的精细结构对物质输运过程的控制作用.
对于长寿命物种如果达到“斜率平衡”[22]，那么物种分子之间的混合将表现出紧凑的相互关系.斜率平衡的条件是准水平混合和剩余平流的输运控制要快于光化学控制过程[23].这种混合过程主要是平流层中的水平混合，特别是平流层混合带内、极涡内部以及极涡与混合带之间相联系的混合.然而，对对流层顶附近CO/O3混合关系的研究表明[10]，不存在混合的情况下，在对流层顶附近它们之间呈现出“L”型的结构关系.而存在混合时，它们之间“L”型结构的非线性关系将趋向于线性化[24].H2O和CO是化学性质完全不同的成分，在上对流层/下平流层中CO的寿命比H2O要短.但在对流层中CO相对比较稳定，而水汽在上升的过程中受到对流层顶附近低温脱水机制的影响，如果空气团遇到令它能发生相变的足够低的温度，那么H2O就难以保存.虽然如此，穿越对流层顶的H2O有很强的梯度，以至于在穿越热带外对流层顶的STE研究中H2O是一种极好的对流层示踪物.在对流层顶附近“L”型结构关系的分布如图 1所示，表征并来自于对流层的物种形成了“L”的对流层支(黄色实线)，代表且来源于平流层的另一物种形成了“L”的平流层支(红色实线).在对流层顶附近平流层与对流层之间不存在混合时，两物种的“L”型结构的非线性关系在A点处出现清晰的对流层支和平流层支转换转折点.当混合出现时“L”型结构转换的A点消失，取而代之的是类似于图 1中趋向于线性化的混合线(点划线B或虚线C).即对流层支和平流层支之间将没有明显的分界，而且越远离A点的混合线表明混合越强烈.显然，沿混合线B表征的混合强度要比混合线C的弱.
|
图 1 物质空间中对流层顶附近物质相互关系示意图平流层物种(红色实线)，对流层物种(黄色实线)，A点是平流层与对流层的分界，混合线(点划线B或虚线C) Fig. 1 The tracer relationships near tropopause Stratospheric tracer (red solid line), tropospheric tracer (yellow solid line), point A is the boundary of stratosphere and troposphere, mixing lines (dotted line B or dashed line C) |
对2003年1月、4月和10月以及2005年1月与11月的O3和H2O廓线数据，通过分析300~600 K等熵面O3混合比和H2O混合比廓线的形态特征，结合不同的对流层顶定义，描述了对流层顶转换层中环境结构的热力、动力、化学以及辐射之间的过程耦合联系.利用最小二乘法分别拟合构造出300~390 K等熵面间O3/H2O关系的平流层支和对流层支.平流层支的拟合范围为370~390 K等熵面，对流层支的拟合范围为300~330 K等熵面，进而探讨O3/H2O关系的转换结构以及混合的季节特征.
3 O3和H2O廓线的转换形态大气化学成分的净输运部分地取决于它的分布梯度，寿命足够长的成分其分布的建立受输运所控制.这些成分将按照各自的梯度被输运，并通过输运过程产生混合.在上对流层/下平流层中O3和H2O与输运相联系的时间常数比光化学特征时间常数小，使其具有纬度和季节的变化特征，其中包括O3在生成率最小的区域有最大的含量这一特征.因为下平流层Ox的化学寿命比与平均经圈环流输运过程相联系的时间常数较长，平均纬向平流的输运在确定Ox的分布中也起着重要作用.显然，在中高纬度O3和H2O的分布行为依赖于动力学条件而存在着大的自然变化.
图 2给出了40°N~50°N间4个不同时域300~600 K等熵面的O3混合比和H2O混合比廓线.可以看到它们之间的廓线截然不同，在320~390 K等熵面间H2O混合比廓线表现出空间的转折，随高度增加廓线的斜率迅速减小.下平流层中H2O混合比随高度的变化不如上对流层显著，使对流层和平流层具有完全不同的H2O混合比垂直梯度.同时注意到，O3混合比廓线则存在着正负斜率的空间突变，其垂直梯度反映出在上对流层中随高度增加O3混合比迅速减小，而下平流层中的O3混合比则逐渐增大.可见，在320~390 K等熵面间是O3混合比和H2O混合比的空间转换层，由H2O混合比垂直梯度和O3混合比极小值定义的界面(对流层顶)，同时具有平流层和对流层的性质特征.
|
图 2 北半球40°N~50°N纬度带对流层顶附近300~600 K等熵面间O3混合比和H2O混合比的实测廓线 Fig. 2 Vertical profiles of O3 and H2O mixing ratios near tropopause (300~600 K isentropic surface) in 40°N~50°N of the Northern Hemisphere |
在上对流层/下平流层的转换层中，可根据不同痕量成分的配置关系来确定化学对流层顶，而此配置关系包含着对流层顶附近大气环境结构中物理和化学过程的转换.由O3和H2O的垂直变化性质，可获得对流层顶转换层中大气输运过程和耦合分布相关联的变化信息.尽管化学对流层顶和热力学对流层顶(LRT)以及动力学对流层顶之间定义的基本概念不同，但都与对流层顶转换层大气环境结构的本质存在密切的关联.热力学定义是确定转换层中垂直热力结构的转换点，静力稳定度的变化是转换层的关键因子.当转换层发生调整时，热力学对流层顶可以重建[3].动力学定义是寻找准物质面来确定转换层中的化学转换层，在热带以外根据位涡定义的动力学对流层顶能较好地再现这个特征[25].在模式研究中位涡是较好的平流层示踪物，但位涡在用于解释观测资料时可能会出现很大的偏差[12].此外，位涡是非观测量，需要三维空间的温压场和风场予以确定，且位涡与示踪物一样并不是完全守恒的.在转换层中位涡守恒的绝热和无摩擦条件通常不成立，对流侵蚀、湍流混合和辐射加热/冷却等过程都会造成位涡不守恒[26].基于对流层和平流层之间长寿命痕量成分的行为关系来确定化学对流层顶，对理解转换层作为对流层顶更有意义.在热带以外O3混合比可作为第3种常用的对流层顶定义，即O3对流层顶.显然，不同对流层顶的定义均可隐含在示踪物垂直性质变化的物理和化学过程改变的转换层中.
海洋表面作为H2O的连续源，可用来推测关于输运过程及分布变化的信息.但有趣的是，H2O在进入平流层时对温度特别敏感.在热带平流层观测到极低的H2O混合比，它或许是冰冻-变干机制的脱水结果.而在较高的纬度和较高的高度上观测到的H2O混合比高值，至少部分是由于CH4氧化引起的.冷点对流层顶(CPT)几乎对应于最小饱和H2O混合比的高度[27].尽管CPT以上的空气部分可能具有对流层特征，但此高度以上空气基本是平流层特征[28].在对流层中下部空气在经历湿绝热过程中不断失去水分，到对流层上部逐渐遵循干绝热过程，随着对流的消失温度廓线开始趋向于平流层的辐射平衡，温度递减率将下降.对于干绝热而言位温递增率为零，位温递增率最小高度也是Hadley环流最大向极流高度和热带对流层水平风场最大辐散高度[4].因此，位温递增率最小的高度就是对流影响最大的高度.显然，对流对热力结构影响最大的高度可确定为对流层顶层的底部.Gettelman等[29]注意到，该高度常常对应于有O3混合比的最小值，这是低层空气最大出流(outflow)的标志.虽然从示踪物所看到的高度通常反映温度结构，但是也依赖于所考虑的特定成分，因此单一示踪物所提供的信息不足以定义对流层顶层.热带对流层顶层的底部定义为净辐射加热为零的高度[30]，由此高度开始向上对流失去对热力结构影响(潜热释放加热)的主导作用.因此，对流必须至少把空气输送到零辐射加热率高度才能进入平流层.
O3来源于静力稳定度大，抑制垂直湍流发生和垂直交换慢的平流层.而H2O则来自静力稳定度小，湍流活动强与垂直输送快的对流层.对流层中静力稳定度低，对流和各种不同尺度的波动活动比较频繁.而平流层中层结稳定度高，垂直方向的输送过程受到很大的抑制.在上对流层/下平流层则是对流/斜压控制的对流层和层结稳定的平流层之间的转换区域，大气的热力和化学成分结构均发生巨大的调整，以及辐射过程、跨越不同尺度的动力学过程、微物理和化学过程等都起着同样重要的作用.转换区域的基本特征是静力稳定度(温度递减率)在跨越分界面时发生急剧变化.这已清楚地反映在图 2中，下平流层H2O混合比廓线斜率的结构变化与高的层结稳定度相联系，而上对流层的O3廓线斜率结构变化除了与静力稳定度有关外，这里的低频变化与O3混合比的结构变化密切耦合.由此表明，作为对流层与平流层分界的对流层顶，热力和动力结构特征与痕量成分(如O3和H2O)的垂直分布性质有很大关联，因此可视为大气成分结构的一个关键特征.
4 转换层中O3/H2O的混合关系热带以外的观测显示，对流层顶附近存在着平流层和对流层空气的混合层[31]，既具有对流层空气的特性又具有平流层空气的特性.依据对流层顶转换层中痕量成分的相互关系，可用于分析和判断化学示踪物的混合程度.为此，取对流层的示踪物H2O为横坐标，平流层示踪物O3为纵坐标.以O3混合比和H2O混合比为坐标的曲线，当它们表现为“L”形态时得到示踪物O3/H2O的混合相关分析图.其中竖线表示平流层示踪物的特性并对应于对流层示踪物的低浓度，横线表示对流层示踪物的特性而对应着平流层示踪物的低浓度.“L”的转折处则表征对流层和平流层空气化学性质明显不同的转折边界.
在热力学对流层顶附近混合层几乎以对流层顶为中心，但混合的厚度依赖于纬度而变化[12].由于热力学对流层顶位于动力学对流层顶(用位涡值2IPV定义)之上，两者之间的空气是平流层与对流层空气的混合，且也仅是整个混合层中主要具有对流层特性的一部分[26].显然，由热力学对流层顶和动力学对流层顶分别确定的化学转换层之间是存在差异的.为此，采用最小二乘法在等熵坐标中分别构造出O3/H2O行为的平流层支和对流层支的拟合关系.平流层支的垂直空间拟合范围为370~380 K等熵面以及380~390 K等熵面，对流层支的垂直空间拟合范围为300~330 K等熵面.根据O3混合比和H2O混合比实际测量的廓线数据，在表 1中分别给出了对2005年1月和11月所构造的O3/H2O行为平流层支和对流层支的拟合关系.
|
表 1 利用最小二乘法分别构造出的2005年1月和11月O3/H2O行为平流层支和对流层支的拟合关系 Table 1 The fitting relationships of O3/H2O between stratosphere and troposphere branch by the least square method in Jan and Nov 2005 |
对流层顶附近静力稳定度的急剧增加被视为输运障碍的主要原因，跨越热带以外对流层顶化学成分浓度垂直变化的剧烈程度与静力稳定度变化的剧烈程度有关.北半球急流的反气旋一侧(即赤道一侧)或远离急流的区域，化学成分浓度垂直变化急剧[26].热力学对流层顶垂直热力结构的转换点比较清晰，对流层顶附近的混合最小.也就是热力学对流层顶在这些区域表现为输运障碍，是化学性质明显不同的平流层和对流层之间的边界，在示踪物相关分析图中“L”的转角处比较尖锐.而在急流的气旋一侧(即极地一侧)，化学成分浓度垂直变化很平缓，热力学对流层顶不明确，静力稳定度梯度很弱.对流层顶附近有很厚的混合层存在时，在示踪物相关分析图中“L”的转角处比较平缓.
从图 3可以看到，在对流层顶转换层中O3/H2O关系的对流层支与平流层支呈现出非规则的“L”型结构.其中对流层支的斜率为负，而平流层支的斜率随季节可出现正负变化.2003年1月和2005年1月平流层支的斜率为正，并有相似的O3/H2O关系.在370~380 K等熵面间O3/H2O关系的平流层支(黑色星号)，给出了H2O混合比和O3混合比的变化范围分别在(2~4)×10-6和(0.5~6)×10-7之间.300~330 K等熵面间对流层支(红色星号)的H2O混合比变化范围为(2~12)×10-6，而O3混合比变化范围则为(0~2)×10-7.混合层中H2O混合比的变化范围是(4~8)×10-6，O3混合比的变化范围是(1~4)×10-7.对流层支和平流层支的O3/H2O状态点的线性排列均有很好的紧凑性，但在混合区O3/H2O的状态点分布范围较广，O3/H2O关系的紧凑性不如对流层支和平流层支.2003年4月O3/H2O关系平流层支有好的紧凑性，H2O混合比变化范围在(2~4)×10-6间，O3混合比变化范围为(2~6)×10-7.混合区中H2O混合比变化范围为(4~8)×10-6，O3混合比变化范围则是(1~4)×10-7.2003年4月这一时期的混合层比2005年1月的混合层清晰，混合使对流层顶附近的非线性O3/H2O混合关系趋向线性化.从图中明显可以看到混合区在“L”的转角变得平滑，这是来自不同层次的空气混合的结果.平流层中高含量O3和低含量H2O的空气与对流层中低含量O3和高含量H2O的空气在对流层顶附近混合.
|
图 3 北半球40°N~50°N纬度带不同时域对流层顶附近300~380 K等熵面间O3/H2O的混合相关分析图 Fig. 3 Mixing relationships of O3/H2O near the tropopause (300~380 K isentropic surface) in 40°N~50°N of the Northern Hemisphere at different times |
2003年10月O3/H2O关系平流层支的拟合空间为380~390 K等熵面，对流层支的拟合范围在300~330 K等熵面间.此时域对流层支H2O混合比的变化为(4~12)×10-6，而O3混合比的变化在(0~2)×10-7间.平流层支H2O混合比的变化为(4~6)×10-6，O3混合比的变化在(0.5~6)×10-7间，且紧凑性都很好.在“L”的转角处没有2003年4月那么平滑，如表 2中所给出不同时域O3/H2O关系平流层支H2O和O3的范围以及混合层的厚度和混合层的空间范围.从图 3中还清楚地看到，在“L”的转角处已变得平滑，这是来自不同层次的物质空气混合的结果.2005年11月平流层支的空间拟合范围为380~390 K等熵面，对流层支的空间拟合范围为300~330 K等熵面.对流层支H2O混合比与O3混合比的变化范围分别在(4~12)×10-6和(0~2)×10-7之间，平流层支H2O混合比的变化范围在(4~6)×10-6间，此时O3混合比的变化范围在(0.5~6)×10-7.它们的紧凑性都很好，在“L”的转角处没有2003年4月那么平滑.因此，厚的混合层表明，热力学对流层顶与动力学对流层顶的高度之间存在着显著差异，无论是热力学对流层顶或动力学对流层顶都无法把示踪物相关分析图中的平流层和对流层有效地分离开来.由于混合主要出现在急流的气旋一侧，使得这里平流层和对流层化学物质浓度的转换比较缓慢.而在转换层中动力学对流层顶与热力学对流层顶分离比较显著，这种差异可视为对流层顶不明确的一个特征[26].混合过程把高混合比的O3带到热力学对流层顶之下，这可用来解释为什么在热力学对流层顶不明确的区域，用O3混合比定义的对流层顶比较低[26]，且略低于热力学对流层顶.
|
|
表 2 不同时域O3/H2O关系的平流层支H2O和O3混合比的变化范围以及混合层的厚度和空间范围 Table 2 Variation range of stratospheric H2O and O3 mixing ratios with various thickness and spatial extent of the transition layer at different times |
为了较详细地分析O3/H2O关系形成的混合层，在图 4中给出了2003年1月与4月和2005年1月320~350 K等熵面，以及2003年10月和2005年11月330~360 K等熵面间O3/H2O的对流层支和平流层支以及混合关系的相关分析图.从图中看到，2003年1月和4月以及2005年1月320~350K等熵面间O3/H2O关系的紧凑性较差，点散布于平流层支、对流层支和混合区域中.反映出在40°N~50°N的平流层和对流层之间O3和H2O等的物质交换是片段式的，也表明该纬度带的320~350 K等熵面高度上，空气的O3混合比较高，H2O混合比较低(具有平流层的特性)，或者H2O混合比较高，O3混合比较低(具有对流层的特性)，再或者O3混合比和H2O混合比处在平均值附近(具有混合带的特性).在320~330 K等熵面间的状态点主要分布于对流层支，少数分布在混合区域中.在这3个不同的时域O3/H2O的状态点如此大范围的分布于混合层中，表明来自于对流层不同区域的物质空气在最低平流层320~350 K等熵面间形成混合.在对流层不同区域，如热带和中高纬度空气中H2O含量与O3含量差异是很大的，当不同区域的空气进入平流层后在平流层最低层混合形成的混合线的斜率是不相同的，也就是图 1中所示的不同点划线B和虚线C.冬季极地急流(330 K等熵面)附近存在不可逆穿越对流层顶的沿等熵面输运，使高纬度的上对流层空气进入最低平流层[22].在副热带对流层断裂带附近，沿等熵面输运也可使低纬度上对流层空气进入平流层最低层.这两个来自于不同区域上对流层的空气，它们所满足的物质关系是不相同的.在最低平流层混合后形成的物质关系的斜率不恒定，也就是在混合带中物质关系状态点分布于大的范围内，而不集中在同一条混合线上.特别是在2003年4月混合带中的物质关系状态点分布很广.这3个不同的时域混合带的空间范围是320~350 K等熵面间，其混合的等熵厚度均为30 K.
|
图 4 北半球40°N~50°N纬度带不同时域对流层顶附近320~350 K等熵面间O3/H2O的混合相关分析图 Fig. 4 Mixing relationships of O3/H2O near the tropopause (320~350 K isentropic surface) in 40°N~50°N of the Northern Hemisphere at different times |
2005年11月与2003年10月，它们的混合区域处在330~360 K等熵面高度层上.这个时期进入混合层的H2O混合比要比2005年1月和2003年4月的小，而进入的O3混合比相当.混合层的高度相对于2005年1月和2003年4月的有所抬高，混合的等熵厚度相同.混合的程度按照图 1混合线中点到“L”转角处的距离长短表示，也就是由A~C(点线)间的距离，或者是由A~B间的距离的长短确定混合的强弱.2005年11月的距离要比2005年1月和2003年4月距离短.在2005年1月和2003年4月混合区域分布的范围很广，再次表明有多条混合线的存在，一方面揭示了空气的来源不同，另一方面也反映了混合程度的不同.
5 平流层支与混合层的关系图 5是各不同时域350~380 K等熵面间O3/H2O关系的平流层支散点关系图.在这5个时域O3/H2O关系的平流层支都很紧凑性.在2003年4月O3/H2O关系的平流层支缩短了，但紧凑性没有改变.这与探测点的数目差异有关，在40°N~50°N之间2003年4月有24个探测点，而2005年1月有156个探测点.
|
图 5 北半球40°N~50°N纬度带不同时域平流层支350~380 K以及360~380 K等熵面间O3/H2O的行为关系 Fig. 5 Relationships of O3/H2O near the tropopause (350~380 K, 360~380 K isentropic surface) in 40°N~50°N of the Northern Hemisphere at different times |
在物质空间的同一范围(如极涡内部、平流层混合带内部，也就是不考虑化学变化的情况下物质间行为关系恒定的区域)两点之间的空气微团发生混合后，这两点的混合关系可构成其混合线.若物质之间的混合关系是线性的，混合后与混合前的物质关系不会发生变化[12].由于O3/H2O关系的平流层支是线性的，若在平流层支上发生混合，混合后的O3/H2O关系不会发生变化.若在平流层支上发生化学作用只会使整个平流层支向物质的小值方向(化学消耗)或者大值方向(化学生成)移动.故2003年4月O3/H2O关系的平流层支的异常缩短是由探测偏少的原因引起.
将2005年1月和2003年4月O3/H2O关系的平流层支，与2003年10月和2005年11月O3/H2O关系的平流层支相对比有很大的差别.其中，2003年10月O3/H2O关系平流层支的斜率为(-2.753±0.02)，而2003年4月和2005年1月O3/H2O关系平流层支的斜率为(3.599±0.02)，从1月的正相关关系变成了11月的负相关关系.引起O3/H2O关系平流层支变化差异的原因，可以从3个方面来讨论.首先是混合过程，在前面已表明在恒定的物质关系的区域内混合过程不影响线性的物质关系.也就是说这两组时期O3/H2O关系平流层支的差异，不是由于平流层40°N~50°N间350~380K等熵面高度的混合变化造成的.如果存在物质关系不相同的区域之间的混合，混合后将有可能改变原先的物质之间的关系，但从1995~1997年40°N和65°N两个位置的CO/O3关系看出，平流层支的紧凑性没有发生变化[12]，这也就说明了在40°N~65°N范围内不存在物质关系不相同的区域之间的混合.其次是化学过程，如果是O3的化学过程，只可能使平流层支中O3含量的范围发生变化，也就是平流层支上下移动.从图 5中可以看出，2005年1月和11月O3/H2O关系平流层支O3混合比的范围没有发生变化，所以差异不可能是O3的化学过程造成的.同时，因为H2O在平流层中的生命期较长，所以那样的差异也不可能是H2O的化学过程造成的.最后，是最低平流层北半球1月的脱水.通过对月的HALOE资料的分析，在40°N~50°N的纬度带上，从12月至次年5月最低平流层处于干季，6月到11月处于湿季.最低平流层的脱水过程不会影响O3/H2O关系平流层支的紧凑性，但会引起O3/H2O关系平流层支的斜率发生改变.2005年1月，最低平流层空气脱水使得O3/H2O关系平流层支向H2O混合比小的方向转变，从而使负的O3/H2O关系变成正的.从表 2和图 5中可以发现，这种脱水是有层次的，在O3混合比较小的区域脱水较大，在O3混合比较大的区域脱水较小，在O3混合比较小区H2O混合比在这两个时期相差约2×10-6.
6 结 论H2O和O3的源地不同，H2O来源于对流层，O3形成于热带平流层.在不同的大气环境结构条件的控制下，使得这两个示踪成分在平流层和对流层中具有完全不同的垂直梯度和廓线结构特征.利用HALOE实验的H2O和O3廓线，分析了40°N~50°N之间中高纬度地区上对流层/下平流层区域内O3/H2O关系的季节变化特征.转换层中的O3/H2O关系呈“L”形态，在“L”的转角处是对流层和平流层的分界，也就是所谓的化学对流层顶.对流层顶转换层中O3/H2O关系的“L”型结构，是由对流层支和平流层支构成.若存在混合时“L”型结构的转角非常不明显，对流层支和平流层支很难区分开.O3/H2O关系的对流层支变化很小.混合层具有显著的季节变化特征，来自不同区域空气携带的物质在对流层顶附近混合时，可以使得混合层的混合线不恒定.2003年、2005年1月和2003年4月混合程度相当，这是由来自副热带对流层断裂带和冬季极地急流附近的上对流层空气沿等熵面进入最低平流层分别与平流层空气混合而形成，混合的层在320~350 K等熵面间，等熵厚度大约是30 K.2005年11月混合程度与2003年、2005年1月相当，混合层的高度有所增大，进入平流层的H2O含量要比1月的小，混合等熵厚度大约是30 K，并形成于330~360 K等熵面间.这也反映出对流层顶不是一个面，而是一个转换层.这个转换层的高度可随时间而变化，但是其厚度的变化较小.O3/H2O关系的平流层支季节变化很明显，1月最低平流层空气脱水是引起平流层支季节变化的重要原因.
| [1] | 王卫国, 樊雯璇, 吴涧, 等. 全球平流层-对流层之间臭氧通量的时空演变研究. 地球物理学报 , 2006, 49(6): 1595–1607. Wang W G, Fan W X, Wu J, et al. The study of spatial-temporal evolvement of the global cross-tropopause ozone mass flux. Chinese J. Geophys. (in Chinese) , 2006, 49(6): 1595-1607. DOI:10.1002/cjg2.v49.6 |
| [2] | 樊雯璇, 王卫国, 卞建春, 等. 青藏高原及其邻近区域穿越对流层顶质量通量的时空演变特征. 大气科学 , 2008, 32(6): 1309–1318. Fan W X, Wang W G, Bian J C, et al. The distribution of cross tropopause mass flux over the Tibetan Plateau and surrounding regions. Chinese Journal of Atmospheric Sciences (in Chinese) , 2008, 32(6): 1309-1318. |
| [3] | 王卫国, 秦芳. 臭氧层季节变化与对流层顶的关系. 云南大学学报:自然科学版 , 1994, 16(S1): 29–34. Wang W G, Qin F. The seasonal variation of total ozone and its relationship with tropopause. Journal of Yunnan University (Natural Sciences) (in Chinese) , 1994, 16(S1): 29-34. |
| [4] | 卞建春. 上对流层/下平流层大气垂直结构研究进展. 地球科学进展 , 2009, 24(3): 262–271. Bian J C. Recent advances in the study of atmospheric vertical structures in upper troposphere and lower stratosphere. Advances in Earth Science (in Chinese) , 2009, 24(3): 262-271. |
| [5] | Solomon S, Garcia R R, Stordal F. Transport processes and ozone perturbations. J. Geophys. Res. , 1985, 90: 12981-12989. DOI:10.1029/JD090iD07p12981 |
| [6] | 王卫国, 袁敏, 王颢樾, 等. 对流层-平流层之间过渡层中臭氧含量及其加热率的变化研究. 地球物理学报 , 2008, 51(5): 1309–1320. Wang W G, Yuan M, Wang H Y, et al. A study of ozone amount in the transition layer between troposphere and stratosphere and its heating rate. Chinese J. Geophys. (in Chinese) , 2008, 51(5): 1309-1320. |
| [7] | 王卫国, 刘晓璐, 王颢樾, 等. 大气对流层顶热量收支变化的时空结构研究. 云南大学学报:自然科学版 , 2008, 30(2): 155–165. Wang W G, Liu X L, Wang H Y, et al. The variation character of global atmospheric heat budget at tropopause. Journal of Yunnan University (Natural Sciences) (in Chinese) , 2008, 30(2): 155-165. |
| [8] | Hoskins B J. Towards a PV-θ view of the general circulation. Tellus , 1991, 43: 27-35. |
| [9] | Holton J R, Haynes P H, Mclntyre M E, et al. Stratosphere-troposphere exchange. Review of Geophysics , 1995, 33: 403-439. DOI:10.1029/95RG02097 |
| [10] | Fischer H, Wienhold F G, Hoor P, et al. Tracer correlations in the northern high latitude lowermost stratosphere:Influence of cross-tropopause mass exchange. Geophys. Res. Lett. , 2000, 27: 97-100. DOI:10.1029/1999GL010879 |
| [11] | Hoor P, Fischer H, Lange L, et al. Seasonal variations of a mixing layer in the lowermost stratosphere as identified by the CO-O3 correlation from in situ measurements. J. Geophys. Res. , 2002, 107(D5): 4044. DOI:10.1029/2000JD000289 |
| [12] | Pan L L, Randel W J, Gary B L, et al. Definition and sharpness of the extratropical tropopause:a trace gas perspective. J. Geophys. Res. , 2004, 109: D23103. DOI:10.1029/2004JD004982 |
| [13] | Chen P. Isentropic cross-tropopause mass exchange in the extratropics. J. Geophys. Res. , 1995, 100: 16661-16673. DOI:10.1029/95JD01264 |
| [14] | Dethof A, O Neill A, Slingo J. Quantification of the isentropic mass transport across the dynamical tropopause. J. Geophys. Res. , 2000, 105(D10): 12279-12293. DOI:10.1029/2000JD900127 |
| [15] | Plumb R A. Tracer interrelationships in the stratosphere. Rev. Geophys. , 2007, 45: RG4005. DOI:10.1029/2005RG000179 |
| [16] | Russell Ⅲ J M, Gordley L L, Park J H, et al. The halogen occultation experiment. J. Geophys. Res. , 1993, 98(D6): 10777-10797. DOI:10.1029/93JD00799 |
| [17] | Rosenlof K H. Transport changes inferred from HALOE water and methane measurements. J. Meteor. Soc. Japan , 2002, 80: 4B,831-848. |
| [18] | Breuhl C, Drayson S R, Russell JM Ⅲ, et al. Halogen ozone channel validation. J. Geophys. Res. , 1996, 101(D6): 10217-10240. DOI:10.1029/95JD02031 |
| [19] | Morris G A, Gleason J F, Russell Ⅲ J M, et al. A comparison of HALOE V19 with SAGE Ⅱ V6.00 ozone observations using trajectory mapping.. J. Geophys. Res. , 2002, 107(D13): 4177. DOI:10.1029/2001JD000847 |
| [20] | Nazaryan H, McCormick M P, Russell Ⅲ J M. New studies of SAGE Ⅱ and HALOE ozone profile and long-term change comparisons. J. Geophys. Res. , 2005, 110: D09305. DOI:10.1029/2004JD005425 |
| [21] | Remsberg E E, Praful P B, Russell M. Estimates of the water vapor budget of the stratosphere from UARS HALOE data. J. Geophys. Res. , 1996, 101: 6749-6766. DOI:10.1029/95JD03858 |
| [22] | Mahlman J D, Levy Ⅱ H, Moxim W. Three-dimensional simulations of stratospheric N2O:predictions for other trace gas constituents. J. Geophys. Res. , 1986, 91: 2687-2707. DOI:10.1029/JD091iD02p02687 |
| [23] | Plumb R A, Ko M K W. Interrelationships between mixing ratios of long-lived stratospheric constituents. J. Geophys. Res. , 1992, 97: 10145-10156. DOI:10.1029/92JD00450 |
| [24] | Wang P H, Cunnold D M, Zawodny J M, et al. Seasonal ozone variations in the isentropic layer between 330 K and 380 K as observed by SAGE Ⅱ:implications of extratropical cross-tropopause transport. J. Geophys. Res. , 1998, 103: 28647-28659. DOI:10.1029/98JD02797 |
| [25] | Shapiro M A. Turbulent mixing within tropopause folds as a mechanism for the exchange of chemical constituents between the stratosphere and troposphere. J. Atmos. Sci. , 1980, 37: 994-1004. DOI:10.1175/1520-0469(1980)037<0994:TMWTFA>2.0.CO;2 |
| [26] | Pan L L, Bowman K P, Shapiro M, et al. Chemical behavior of the tropopause observed during the Stratosphere-Troposphere Analyses of Regional Transport (START) experiment. J. Geophys. Res. , 2007, 112: D18110. DOI:10.1029/2007JD008645 |
| [27] | Kley D, Stone E J, Henderson W R, et al. In situ measurements of the mixing ratio of water vapor in the stratosphere. J. Atmos. Sci. , 1979, 36: 2513-2524. DOI:10.1175/1520-0469(1979)036<2513:SMOTMR>2.0.CO;2 |
| [28] | Dessler A E, Palm S P, Spinhirne J D. Tropical cloudtop height distributions revealed by the Ice, Cloud, and Land Elevation Satellite (ICESat)/Geoscience Laser Altimeter System (GLAS). J. Geophys. Res. , 2006, 111: D12215. DOI:10.1029/2005JD006705 |
| [29] | Gettelman A, de Forster P M. Definition and climatology of the tropical tropopause layer. J. Meteor. Soc. Japan , 2002, 80: 911-924. DOI:10.2151/jmsj.80.911 |
| [30] | Fueglistaler S, DesslerA E, Dunkerton T J, et al. The tropical tropopause layer. Rev. Geophys. , 2009, 47: RG1004. DOI:10.1029/2008RG000267 |
| [31] | Zahn A, Brenninkmeijer C A M, Maiss M, et al. Identification of extratropical two-way troposphere-stratosphere mixing based on CAR IB IC measurements of O3, CO, and ultrafine particles. J. Geophys. Res. , 2000, 105: 1527-1535. DOI:10.1029/1999JD900759 |