2010, Vol. 53
2. 中国科学院研究生院, 北京 100049
2. Graduated University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
随着环境问题研究的深入, 城市颗粒污染物成为国内外环境科学研究的热点和焦点之一[1, 2].道路灰尘是由人类活动和自然成因共同作用形成的, 其中含有大量由人为活动排放产生的对身体有害的元素及有机物质, 元素间相互作用容易产生二次污染, 影响环境质量, 直接危害人类健康.其形成主要与周边环境以及人类活动有关, 对道路灰尘来源及分布范围进行深入研究, 可以反映环境污染程度及人类活动情况[3~7], 因此研究灰尘的特性及其规律具有十分重要的意义.
前人研究主要侧重于进行道路灰尘中元素种类及其含量的统计, 进而探讨道路灰尘的污染来源及污染程度[8, 9].近年来环境磁学方法已用于环境监测并取得了大量成果[10, 11], 部分研究对城市土壤及道路灰尘的物理学特性尤其是磁学特性进行了探讨[12, 13], 结合元素分析得到了该区域污染空间分布概况及污染历史[10, 14~18], 并指出环境磁学可以作为一种简单、快速、廉价的污染监测手段, 在环境监测中发挥优势作用.近年来在区域环境监测方面, 磁学研究已经取得了一定的效果[19~21].然而现有研究多集中于污染比较明显的地区, 西安市大型的重工业污染来源较少, 以交通污染为主, 且西安市地处西部, 以旅游行业为主, 对这样的地区进行环境磁学监测对磁学手段在环境监测中应用的广泛适用性研究具有重要意义.因此, 本文采用环境磁学方法, 通过系统分析西安市道路灰尘中磁性矿物含量、种类及粒径等磁性特征, 并希望以此探讨西安市道路灰尘的磁学特征及其对环境的响应情况.
2 材料与方法 2.1 样品采集西安市是一个以旅游行业为主的城市, 市内重工业较少, 只有部分建材及冶金行业, 交通较发达, 分布有大量步行街、商业街以及旅游场所.为探讨道路灰尘样品的磁性特征, 自2009年1月, 选择连续干燥无雨的天气, 用塑料簸箕和毛刷进行灰尘收集, 现场将样品密封保存, 避免二次污染.本文选用其中97个采自道路表面的样品进行研究(图 1), 道路样品采集于交通干道十字路口处.同时, 为对比不同来源样品的磁性特征, 共采集不同来源的多个样品, 包括:市内土壤样品5个(去除表层2~3 cm表土后, 用采样铲采集并装袋保存), 公园样品7个, 立交桥下采集样品11个, 学校内部采集样品5个, 城墙门洞中收集样品18个.
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图 1 西安市道路灰尘采样点分布 Fig. 1 Sample site of the dust of street in Xi'an |
所有样品在实验室内自然干燥, 用100目尼龙分样筛过筛以剔除杂物、树枝以及碎石, 然后称取约10 g样品, 装入磁学专用样品盒, 采用英国产Bartington MS2磁化率仪进行包括高频(4700 Hz)和低频(470 Hz)的磁化率(χ)测量, 并计算得出频率磁化率(χfd%); 取少量样品, 装入专用样品盒中压实, 将样品置于0.05 mT直流场中, 同时加以峰值为900 mT交变场用2G-755R U-channel超导岩石磁力仪系统测量样品的非磁滞剩磁(ARM)并计算非磁滞磁化率(χARM)[22]; 常温条件下, 将样品置于脉冲直流场中获得等温剩磁, 直至加场至1T测得饱和等温剩磁(SIRM)及剩磁获得曲线, 加反向场, 获得反向退场曲线.并根据SOFT=((SIRM-IRM-20 mT)/2)/mass计算软磁(SOFT)磁化强度[21].
选取有代表性的9块样品使用捷克AGICO公司生产的MFK1-FA型多频磁化率仪(卡帕桥)及其CS3高温系统进行了κ-T曲线测试, 样品在空气中从室温逐步加热到700℃, 测量频率为976 Hz.所有实验及磁性参数测量均在中国科学院地球环境研究所环境磁学实验室完成.
3 实验结果分析研究区域道路灰尘的环境磁学参数中, χ, SIRM, SOFT, χARM等参数主要与磁性矿物含量有关, 而χfd%, χARM/χ, χARM/SIRM, SIRM/χ, S-300 mT等参数主要反映了磁性矿物的颗粒大小及磁性矿物类型[22~25].
研究发现, 不同区域路面灰尘的磁性矿物含量及种类差异较大(表 1), 如磁化率χ变化在(234.50~1026.45)×10-8 m3·kg-1之间, 平均值为529.81× 10-8 m3·kg-1, SOFT的变化在(150.46~3401.91) ×10-5 Am2·kg-1之间, 均值为1371.69×10-5 Am2·kg-1.而反映磁性矿物颗粒大小的参数变化幅度不大, χARM/SIRM的变化范围为(0.08~0.24)× 10-5 m·A-1, 均值为0.14×10-5 m·A-1, χARM/χ的变化范围为0.81~2.64, 均值为1.64.这些参数的变化特征显示了西安市道路灰尘样品磁性特征的差异性和共性.
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表 1 西安市道路灰尘环境磁学参数统计 Table 1 Environmental magnetism parameters of road-dust in Xi'an |
磁性参数统计(表 1)分析及磁性参数等值线(图 2)分析表明:磁化率(χ)的分布具有区域性, 其较大值主要位于城北以建材市场为中心的区域(a1), 城西北以西安西站为中心的区域(a2), 城南大雁塔附近区域(a3)以及市中心区域(a4)等(χ值在(815.77~1026.45)×10-8 m3·kg-1之间); 而低值区主要位于西安市郊区如二马路(a5)、陕西省地矿局(a6)、西马寨(a7)、凤城二路明光路十字(a8)以及明光路凤城七路十字(a9)((234.50~289.91)× 10-8 m3·kg-1).
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图 2 西安市道路灰尘磁性参数等值线图 （a）χ（10-8 m3·kg-1）等值线；（b）SIRM（10-5 Am2·kg-1）等值线；（c）χARM（10-8 m3·kg-1）等值线. Fig. 2 The Contour map of magnetism parameters (a) Contour map of χ(10-8 m3·kg-1); (b) Contour map of SIRM (10-5 Am2·kg-1); (c) Contour map of χARM(10-8 m3·kg-1). |
SIRM和χARM分布则更多地呈现点源特征.SIRM的高值区域主要在金茂建材市场(b1), 沣惠北路丰登路十字(b2), 建大313医院(b3)附近, 北关新村(b4), 建材市场等区域(b5)(分别为10619.41, 10167.54, 10110.89, 9926.07, 9892.26×10-5 Am2·kg-1); 其低值区域主要位于科技路高新路十字(b6)、陕西地矿局(b7)、朱雀家具市场(b8)、朱雀大街丈八路(b9)、电子二路西口(b10)(分别为2737.13, 2750.61, 3140.06, 3373.69, 3394.29×10-5 Am2·kg-1). χARM高值位于城北客运站(c1), 农机公司(c2), 安东街建东街(c3), 太白南路吉祥路(c4), 金茂建材市场(c5)等大部分是冶金建材等行业集中的区域(分别为1447.44, 1373.08, 1365.47, 1318.32, 1310.46× 10-8 m3·kg-1); 而低值位于建华路(c6), 电子二路西口(c7), 北徐(c8), 科技路高新路(c9), 明光路凤城七路(c10)(分别为362.88, 447.15, 481.42, 496.69, 520.64×10-8 m3·kg-1).此外在城西南高新唐长城遗址公园绿化带以及城市内其他公园绿化带附近区域磁化率, SIRM, χARM值均较低, 表现为在等值线图上颜色较浅.
3.2 磁性矿物种类典型样品的反向退场曲线特征表明(图 3), 西安市道路灰尘的剩磁矫顽力均在50 mT以下, 介于20~50 mT之间, 指示亚铁磁性矿物是西安市道路灰尘剩余磁性的主要载体.道路灰尘中SOFT与SIRM以及SIRM与χ的较好的相关关系(图 4)也可以表明低矫顽力亚铁磁性矿物是道路灰尘剩磁的主要贡献者[26].
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图 3 典型道路灰尘样品的IRM获得及反向退磁曲线 2, 5, 26, 27, 33, 86区域人群流动较密集；12，13，14, 23, 24区域冶金交通建材活动较密集. Fig. 3 IRM acquisition curves of typical road-dust The sample 2, 5, 26, 27, 33, 86 with higher residential density; the sample 12, 13, 14, 23, 24 with more building material industry, metallurgical industry and heavier traffic. |
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图 4 道路灰尘样品磁化率，SOFT与SIRM相关性 (a) χ与SIRM的相关性；(b) SOFT与SIRM的相关性. Fig. 4 Bi-plots of different magnetic parameters in road-dust (a) Correlation between χ and SIRM; (b) Correlation between SOFT and SIRM. |
同时, 西安市道路灰尘的IRM变化趋势有着细微的差异(图 3), 样品2, 5, 26, 27, 33, 86在100 mT磁场下达到饱和值的80%以上, 在300 mT磁场下基本达到饱和, IRM值达到饱和值的95%以上, 其反向直流场退磁结果S-300 mT也都在80%以上.指示该类样品铁磁性和亚铁磁性矿物含量较高, 表明软磁性的磁性矿物是该类样品剩余磁性的主要载体.等温剩磁在大于300 mT磁场的继续增加表明样品中有硬磁性矿物的存在.而样品12, 13, 14, 23, 24在300 mT时达到饱和值的80%, 且在300 mT后继续增大, 反向退磁特征也显示在反向300 mT下S-300 mT不到80%, 指示了更多硬磁性矿物的存在.通过统计我们发现, 软磁性矿物相对含量较多的样品主要来源于人群流动较密集区域; 而硬磁性矿物相对含量较高的样品主要来源于冶金交通建材活动较密集区域, 说明人类活动类型可能会直接影响磁性矿物的种类.
不同的磁性矿物在加热和冷却过程中磁化率会随温度的变化(κ-T曲线)而出现不同的特征.可以从这些特征中进一步揭示样品中所含磁性矿物的具体种类[27, 28]:
从加热曲线上可以看出, 样品磁化率在580℃附近急剧降低并出现明显的转折(图 5), 表现出磁铁矿的居里温度, 说明磁铁矿是西安市道路灰尘样品中最主要的贡献者.样品磁化率300℃以下逐渐升高, 在270℃~290℃之间达到峰值, 而在290℃之后随温度升高而降低, 这是由于亚稳定的磁赤铁矿向赤铁矿转变, 磁化率值降低所致[11, 29].在400~500℃磁化率值明显增大, 这可能是由于含铁硅酸盐矿物或粘土矿物在高温下分解形成铁磁性矿物造成的[11, 30, 31], 也可能是磁铁矿的Hopkingson峰所致[11, 29, 32].在600℃~700℃, 随着温度升高, 磁化率值继续降低, 这可能反映了样品中由于摩擦导致的铁单质的存在[32, 33].样品的冷却曲线均呈现相似的变化特征, 在冷却至580℃时磁化率急剧上升.同时, 冷却曲线高于加热曲线, 验证了加热过程中磁铁矿的生成.
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图 5 典型样品κ-T曲线 2，5, 26, 27区域人群流动较密集；3采自公园；13, 14，23区域冶金交通建材活动较密集；c8采自门洞. Fig. 5 κ-T curves for typical samples The sample 2, 5, 26, 27 with higher residential density; the sample 3 is from park; the sample 13, 14, 23 with more building material industry, metallurgical industry and heavier traffic; sample c8 is from the door opening of the city wall. |
不同来源的样品其κ-T曲线也有细微的差别, 主要体现在600℃~700℃区间内磁化率的变化情况上, 样品2, 26, 27与样品12, 13, 14, 23, c8相比, 在600℃~700℃区间内, 冷却曲线与加热曲线的差值更加明显, 可能铁单质的含量更高些.
3.3 磁性矿物颗粒大小大多磁性参数都能反映磁性矿物颗粒的相对大小, 如χARM对单畴磁性颗粒反映灵敏, χARM/χ被广泛用来判别磁性颗粒粒径大小.King图[34]显示西安市道路灰尘中所含磁性矿物颗粒大都位于1~5 μm之间, 说明磁性矿物大多为假单畴(PSD)及多畴颗粒(MD), 少量样品位于1 μm以下的单畴(SD)颗粒范畴(图 6).
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图 6 King图和Dearing图 Fig. 6 The King-plot and the Dearing-plot |
χARM/SIRM (图 6)可判断单畴和假单畴物质的含量, 比值越大单畴和假单畴物质含量越高[35].因此对比χfd%和χARM/SIRM也可以半定量化地指示样品中磁性矿物颗粒大小.西安市街道灰尘样品的χfd%和χARM/SIRM落入PSD和MD范围, 与根据king图确定的磁性矿物颗粒大小基本一致, 进一步说明西安市街道灰尘样品中磁性矿物颗粒为PSD以及MD等粗颗粒物质.此外样品的χfd%数值偏低, 也指示了降尘样品中超顺磁性颗粒含量总体较低(在50%以下)[36].
4 讨论和结论西安市道路灰尘χ、SIRM、χARM的值较大, 说明样品中磁性矿物含量较高.磁性矿物磁畴样品间差异较小, 与自然成因颗粒相比, 明显较粗, 多为PSD以及MD等物质, 这些粗颗粒物质可能更多的来自于人类活动干扰, 如交通排放, 冶金建材, 道路表面摩擦等[12~14].
道路样品与市内土壤样品及公园样品相比, χ、SIRM、χARM值较大, 而χARM/SIRM、χARM/χ的值较小(表 1), 说明其磁性矿物含量较高且磁性颗粒较粗, 这些磁性特征与工业污染的表土以及道路灰尘特征相似[12~15].且公园样品与人群流动区域所采样品磁性特征相似, 道路样品与门洞及立交桥下采集的样品磁性特征相似, 这也说明道路灰尘与门洞及立交桥下灰尘来源一致, 更多的来自于人为活动的干扰, 具有污染样品的磁性特征, 而公园样品则更多由人群流动携带所致.因此, 这些磁学特征可用来区分人为干扰样品与自然成因样品, 为污染的辨别提供磁学手段.
4.1 磁性矿物含量对西安市环境污染分布的响应西安市道路灰尘磁化率值变化范围为(234.50~1026.45)×10-8 m3·kg-1, 平均值为529.81× 10-8 m3·kg-1, 总体偏高, 指示了西安市道路灰尘中磁性矿物含量较高.与同处西部的兰州市相比, 总体上略低于兰州市大气降尘[13]((124.1~1149.9)× 10-8 m3·kg-1, 平均值为544.0×10-8 m3·kg-1), 可以从一定程度上反映西安市虽然没有大的工业污染源, 然而其污染情况同样不容乐观.
在不同区域内, 由于人类活动的种类和强度不同, 磁性矿物含量有所不同, χ、SIRM、χARM值也有所差异(图 2):χ的分布呈区域性特征, 主要与人类活动的密集程度有关, 人口密集、人类活动强度较大的区域χ值也越大; 反之离市区越远, 人类活动较少的区域χ越小.而SIRM和χARM值则更多地呈点源分布, 受人类活动强度和人类活动种类综合影响.与单一的人群流动扰动相比, 冶金、交通、建材等污染来源的贡献更大.通过对χ、SIRM、χARM参数进行统计, 可以从一定程度上反映污染的分布.
4.2 磁性矿物种类对污染源划分的指示意义道路灰尘的磁性矿物均以磁铁矿为主, IRM获得曲线可以显示软磁性矿物的相对含量, 而κ-T曲线可以显示单质铁的相对含量, 来自人群较多的地区如步行街, 商业街等区域的样品2, 5, 26, 27, 33, 86软磁性矿物以及单质铁相对含量较多, 而采自车流量较多的交通干道或冶金建材行业较为密集的区域样品12, 13, 14, 23, 24软磁性矿物以及单质铁相对含量较少, 这可能是由于密集的人群流动可以比单一的交通排放带来更多单质铁所致.此外, 从κ-T曲线上容易看出, 门洞样品c8的磁性矿物种类与交通建材冶金密集区域样品特征更为相似, 而公园样品则与人群流动样品所体现的特征更为相似.在一定程度上, 可以从单质铁的相对含量及磁性矿物种类的差异上分辨道路灰尘样品的不同来源.
通过对西安市街道灰尘进行系统磁测, 并对测量结果进行了统计分析得出以下结论:
(1) 西安市街道灰尘中磁性矿物含量总体较高, 在工业区, 密集街区以及交通要道等受人为因素影响较大的区域, 其磁性矿物含量明显高于其他区域.
(2) 街道灰尘中主要磁性矿物为准单畴及多畴等粗颗粒的磁铁矿等亚铁磁性矿物, 样品中铁单质以及其他软磁性矿物的相对含量可能可以作为区分密集人群活动干扰和单一交通污染的指标.
(3) 综合磁性矿物含量, 种类, 粒径等特征, 可以鉴别与区分人为作用样品与自然成因样品, 并进行污染程度以及污染来源的初步划分.
致谢吴枫博士在采样过程中提供了诸多很好的建议, 张昌盛, 唐艳荣在采样工作上给予了极大的帮助, 在此深表感谢.
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