2. 中国地质大学,北京 100083
2. China University of Geosciences, Beijing 100083, China
中国是一个第四纪火山岩广布的国家,精确测定火山岩的喷发时代,确定不同地域火山岩喷发旋回和喷发序次,不仅有利于晚新生代地球动力学方面的研究,而且为火山喷发与环境演变、灾害防治提供重要的线索。20世纪80年代以来,针对中国的年轻火山岩开展了一系列以K-Ar年代学为主、配以40Ar/39Ar定年方法的研究工作,如长白山火山岩群(44.9~0.09Ma,刘嘉麒,1987),腾冲火山岩群(3.7~0.092Ma,穆治国,1987),雷琼火山岩(34.78~0.013Ma),大同火山岩群(0.74~0.20Ma,陈文寄等,1992),藏北火山岩群(昆仑1.43~1.21Ma,刘嘉麒,1990),这些成果得到很好地总结和提升,对我国第四纪火山研究做出了重要的贡献。但是因为第四纪火山岩样品测年难度大,在测年的技术方法和精度上仍然存在诸多问题。一方面,过去质谱仪的灵敏度和精度相对较低,硬件设备整体水平较低;另一方面,由于定年的火山岩区地质调查不够,特别是K-Ar年代学方法有可能存在40Ar过剩或同位素干扰的影响,相关的定年结果存在较大不确定性。近年来,随着质谱和高真空技术的发展,高精度、高灵敏度的精细定年系统得到开发和应用,配合激光熔样和高效率的Zr-Al纯化吸气泵,为40Ar/39Ar方法开展极年轻(几万~几十万年)样品的精确测定提供了可能。
本文利用激光40Ar/39Ar方法对我国琼北火山岩的精细定年结果,以此为基础,为该领域的研究进步提供一些新的思路。
2 地质背景雷琼地区是新生代以来构造运动较为活跃的区域。其中强烈的断陷活动引起了海积、河积地层广泛发育,地震活动也较为频繁,并存在多处地热异常。火山作用自始新世起,穿越了渐新世、中、上新世,在更新世达到高潮,延绵至全新世,喷发了巨量火山岩体。
琼北火山岩区分布于海南省北部的海口、文昌、定安、澄迈、临高和儋州等县市,范围包括文教-王五东西向断裂以北,琼山-石合南北向断裂以东,铺前-清澜北西向断裂以西的陆域部分,地表覆盖面积约4000余平方千米,保留的可识别的火山口有140多座。文教-王五断裂(图 1)是划分琼北断陷盆地与海南隆起的分界线,其北盘强烈下陷,接受了新生代厚达3000多米的海陆交互相沉积,且伴有大量基性火山岩的喷发堆积(汪啸风等,1991)。始新世以来,本地区发生过多期次火山活动,在我国新生代火山岩研究中颇受关注。20世纪80年代开始,许多学者主要依据火山岩与相关地层的接触关系以及火山岩的磁性地层年代学、K-Ar年代学定年结果对雷琼地区火山活动期次进行划分(孙建中,1988;朱炳泉等,1988;葛同明等,1989;陈文寄等,1992;黄镇国等,1993;刘嘉麒,1999;白志达,2003;樊祺诚等,2004)。其中使用K-Ar法测定的琼北地区火山岩的年龄范围在0.013~8.97Ma之间(葛同明等,1989;王慧芬等,1988;黄镇国,1993;冯国荣,1992;樊祺诚等,2004)。由于琼北地区极年轻火山岩中放射成因40Ar的数量级过低,而且存在40Ar和36Ar同位素过剩的可能性,上述K-Ar法所取得的数据精度问题值得商榷。
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图 1 琼北火山群区域地质简图及野外采样位置(据海南省地质矿产勘查开发局,1998①,有修改) Fig. 1 Sketch geological map showing the location of samples in Qiongbei |
①海南省地质矿产勘查开发局.1998.海南省1︰50万数字地质图
3 样品采集和测试 3.1 岩石样品的特征和前期处理本文综合考虑了前人的期次划分,结合野外地表出露状况,在涵盖了更新世与全新世地表喷发岩被的基础上,于临高,海口等地,集中采集11件样品,挑选其中的6件做了测试。采样位置见图 1。
琼北地区气候湿热,风化速率极高,为了减小干扰,部分样品采集于火山机构新鲜面处,部分采集于石场露头。本区新生代火山岩性为玄武岩,结构单一,岩浆分异不明显,薄片显示其普遍为斑状结构(图 2)。基质主要由斜长石和辉石组成,大多数表现为间粒结构自间隐结构的一系列过渡形态。矿物斑晶主要是橄榄石和辉石。橄榄石大小为0.1~2mm,最大斑晶可达4mm,无色或浅黄绿色,部分发育溶蚀边,老的样品沿边缘,裂隙发生蛇纹石化、伊丁石化,个别晶体甚至完全伊丁石化而呈棕红色(图 2a, b, d);辉石斑晶,大小介于0.1~2mm,短柱状、粒状,半自形为主(图 2b);斜长石斑晶偶见,长柱状,聚片双晶发育(图 2c)。主量元素的测定、CIPW标准矿物的计算和矿物电子探针分析绘制的硅-碱图和TAS分类图表明,琼北火山岩均介于碱性系列玄武岩与拉斑系列玄武岩的过渡区,其K2O含量在0.45%~1.95%之间(朱炳泉等, 1989;樊祺诚等,2004)。
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图 2 琼北火山岩显微岩相图 Fig. 2 Microphotos of Qingbei volcanic rocks |
将野外采集样品初步粉碎成小块,选择无风化边,无裂隙充填物的新鲜小块岩石进一步破碎。用钢制碎样器反复对岩石样品进行破碎至0.18mm。碎样后即倒入样品筛中进行筛选,于显微镜下人工剔除斑晶,包体。
将筛选好的样品置于稀硝酸(5%)中浸泡2h并用去离子水清洗后,低温(80℃左右)烘干。将待测样品和用于K、Ca、Cl诱发同位素校正的K2SO4、CaF2、KCl以及标准样品称量后,用铝箔纸包装,密封于真空石英瓶中,2007年2月将其送至中国原子能科学研究院49-2核反应堆H8通道进行快中子照射。本次样品照射时间为6h 8min,快中子通量为1.435×1017,样品包括Qb-B,Qb-C,Qb-E,Qb-F,Qb-G和Qb-J。用作中子通量监测的标准样是北京周口店花岗岩ZBH-25中的黑云母,标样年龄为132.7Ma(桑海清等, 2006);参照测试的标准为德国白云母标样BERN-4M,该标样有良好的均一性,年龄经验证为18.6Ma(Purdy and Jäger, 1976)。
3.3 实验方法将中子活化后的样品在显微镜下移置到样品座。每件样品占据20~30个样品孔,其质量相当于0.1~0.05mg,通过自动化程序,实现对每一个孔样品的全熔,获取对应孔的测试数据。当然在样品移置前,样品孔清洗干净,保证没有其它样品的残余。
样品的激光40Ar/39Ar年代学研究在北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室进行。实验所采用的全自动全时标高精度激光40Ar/39Ar定年系统主要由激光熔样系统、纯化系统及其自动控制阀门、VG5400质谱氩同位素分离探测系统以及计算机程序全自动控制系统四部分组成。熔样系统采用美国New Wave Research公司生产的射频放电激励CO2连续激光器。激光波长10.6μm,激光束斑大小为0.5mm,能量为3.5W。所激发的气体经纯化系统纯化后由VG5400惰性气体质谱仪进行氩同位素测试,该仪器的质量分辨率约为400,灵敏度大于1.25×10-3 A/Torr。本次实验测定的Ca和K照射干扰核反应产生的校正参数为:[36Ar/37Ar]Ca=2.775×10-4±2.53×10-5,[39Ar/37Ar]Ca=6.633×10-4±3.535×10-4,[40Ar/39Ar]K=3.9448×10-3±1.5421×10-3 (McDougall and Harrison, 1999;Renne, 2000)年龄计算中的40K衰变常数取Steiger and Jager(1977) 的建议值,37Ar衰变常数取35.1天。质量歧视因子D=1.0045±0.0013。全自动测样采用Berkley地质年代中心Alan博士编写的Mass spec5.26程序控制,并进行数据处理。本文的数据过程中平均本底信号为40Ar=0.000234±0.000006nA,39Ar=0.000021±0.000004nA,38Ar=0.000010±0.000003nA,37Ar=0.000011±0.000006nA,36Ar=0.000016±0.000003nA,其中与36Ar本底相当的物质量为10-18~10-19mol数量级。
4 测试结果与讨论琼北年轻火山岩的6个岩石样品的激光40Ar/39Ar定年结果见表 1,原始数据见附表(电子版)。
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表 1 琼北火山岩(玄武岩)样品信息和激光40Ar/39Ar定年结果 Table 1 Sample information and the laser 40Ar/39Ar dating results of volcanic rocks (basalts) in Qiongbei |
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附表 琼北年轻火山岩激光40Ar/39Ar年代学数据 Appendix Laser 40Ar/39Ar results of Qiongbei volcanic rocks |
测试样品每一组数据显示39Ar数量级为10-14~10-15mol范围内,远远高出10-18~10-19摩尔本底值,Ar同位素的实验观测值处于置信范围内。琼北新生代火山岩钾含量比较低,在0.45~1.95之间(朱柄泉等,1988;樊祺诚等,2004)。由于40Ar/39Ar不需要测钾,已经大大减低了K-Ar法由测钾产生的误差。然而低钾样品辐照产生的放射成因Ar仍然存在一定程度的计算误差,可由监测样选择低K/Ca比的矿物做出修正。样品的放射成因40Ar(40Ar*%)含量范围为30%~0.3%。
表中显示,除Qb-F以外,所有样品的正、反等时线年龄高度一致,数据结果较为理想。
Qb-F表观年龄为0.04±0.002Ma,分布比较集中,表明均一性较好(图 3)。等时线年龄为0.07±0.16Ma,线性比较差。Qb-F过于年轻并且贫钾,导致放射40Ar含量极低,不到1%,测试值误差引起计算误差被放大一个数量级。相对而言反等时线线性关系稍好,年龄为0.052±0.01Ma,与表观年龄相近;初始值294±19。本文推荐使用反等时线年龄。文献推测其喷出的年龄范围为0.11~0.06Ma(樊祺诚,2004),前人K-Ar年龄也有样品年龄结果相当,如葛同明等(1989) 在琼山永兴北获得的0.06±0.03Ma。Qb-F则表明40Ar/39Ar等时线年龄较之K-Ar法,精确度能高出一个数量级。
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图 3 激光40Ar/39Ar等时现年龄结果和表观年龄的概率统计图 Fig. 3 Laser 40Ar/39Ar isochron age and age-probability diagrams |
Qb-B40Ar表观年龄为0.90±0.07Ma,峰值不显著,均一性尚可。反等时线年龄为1.3±0.3Ma,初始值40Ar/36Ar为286±11。表观年龄偏小,推荐使用反等时线年龄。等时线年龄较葛同明等(1989) 美夏海边测定的K-Ar年龄结果0.73±0.06Ma偏老。
Qb-J表观年龄为0.11±0.03Ma,反等时线年龄为0.20±0.05Ma,初始值40Ar/36Ar为292±4,等时线年龄更可靠。陈文寄等(1992) 在海口雷虎岭获得了0.013±0.0093Ma的K-Ar法年龄,黄镇国(1993) 也在海口石山获得小于0.01Ma的K-Ar法年龄。由于样品野外采集地点为开挖石场中新鲜露头,所以不便确定与搜集最新一期喷发物样品。
样品Qb-C、Qb-E和Qb-G的40Ar有过剩,导致表观年龄偏老。Qb-C表观年龄为1.04±0.15Ma,均一性不强。反等时线年龄为0.61±0.08Ma,初始值40Ar/36Ar为303.5±1.7。等时线线性较好,推荐使用等时线年龄。
Qb-E表观年龄为0.604±0.018Ma,分布集中,表明样品均一。反等时线年龄为0.54±0.03Ma,初始值40Ar/36Ar为305±4。正等时线年龄为0.53±0.04Ma,初始值40Ar/36Ar为305±5,MSWD=1,数据点离散性较小,线性极好。葛同明等(1989) 测得多文岭南的K-Ar年龄为0.50±0.03Ma,对照之下,40Ar/39Ar年龄精度更高。
Qb-G表观年龄的概率统计为1.35±0.11Ma,反等时线年龄为1.0±0.3Ma,初始值40Ar/36Ar为298±4。正等时线年龄为1.1±0.6Ma,初始值40Ar/36Ar为297±4。本样品初始氩同位素比值40Ar/36Ar为298±4,在误差范围内与Nier值接近,其概率统计年龄结果(1.35±0.11Ma)与反等时线结果(1.0±0.3Ma)在误差范围内一致。从测试结果上看,年龄可信度较高。Qb-G与Qb-F为同一点位所采,有埋深20m的区别。从地层背景上来看,Qb-G样品的年龄为1.0±0.3Ma,证明早期也可能有火山喷发,与王慧芬等(1988) 于石山博昌村获得的1.65±0.43Ma相似。很多文献表明下伏玄武岩时代处于0.20Ma~0.06Ma之间,即与Qb-F样品结果相符,与雷州半岛最近获得的年龄相近(李蔚然等,2013)。
5 结论本批样品测试结果为0.052~1.3Ma。从测试值看出,琼北地区新生代火山岩40Ar过剩和丢失,或者同位素分馏效应问题普遍存在。样品Qb-C和Qb-E的40Ar明显过剩,表观年龄的概率统计结果偏老。样品Qb-B和Qb-J存在40Ar丢失或者36Ar分馏造成过剩,Qb-B样品尤其明显,表观年龄偏离实际年龄值较大(图 3)。李大明等(1999) 、周晶等(2013) 的工作表明,在极年轻样品中(<0.5Ma),超过1%的过剩氩也会给K-Ar年龄带来显著的影响。40Ar及36Ar稍微过剩或丢失,都使得年轻样品的激光40Ar/39Ar等时线年龄与表观年龄产生较大背驰,带来明显误差(Renne,2000),本文数据Qb-C,Qb-E,Qb-J也验证和说明了这种偏差的存在。我们认为绝大多数前人K-Ar年龄或者激光40Ar/39Ar定年的表观年龄不能用作喷发年龄的精确值。在这种情况下,应把等时线年龄作为推荐年龄,在年龄结果可信度甄别中,要充分考虑等时线的可信度。
非常幸运的是,本文在琼北火山岩定年中,获得了一批相对质量较好的等时线年龄结果,进一步验证了激光40Ar/39Ar方法对新生代极年轻火山岩的精确测定可以达到万年级尺度。稍有不足的是,测试数量相对较少,等时线给出的参数,如初始氩比值、推荐年龄的置信度相对较大。一方面与样品本身封闭计时时刻的同位素均一性有关;另一方面更有可能是样品钾含量较低,样品极年轻,放射40Ar积累少,干扰因素相对较大给测试带来不确定性有关。优化解决的方案是加大测试样品绝对量和测试点数量。
致谢 海南地质局(原海南综勘院)区调队大力协助了本文野外采样工作;海南地震局火山研究中心胡久常提供了图幅与部分研究资料;两位审稿人提出了宝贵的修改意见;在此一并感谢。[] | Bai ZD, Xu DB, Wei HQ, et al. 2003. Division of the active period of Quaternary volcanism in Maanling, northern Hainan Province. Seismology and Geology, 25(Suppl.): 12–20. |
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